SAKUSA KIYOOMI e Miya Atsumu são dois lados da mesma moeda: enquanto um tem dificuldade em expressar os seus sentimentos e até em entendê-los, o outro precisa de muito esforço para conseguir contê-los. Os dois, assim que têm a oportunidade de se conhecerem, não vão com a cara um do outro, e uma rivalidade os leva a decidirem que se odiavam, mesmo tendo muito mais em comum do que imaginam. Nenhum dos dois é bom em fazer amigos, ou em manter as pessoas por perto.
Quando, após anos de brigas e competições, os dois têm de trabalhar juntos no mesmo time, as coisas podem realmente se complicar. Sakusa não quer ser expulso do time por causa de um cara que, às vezes, parece agir como uma criança de dez anos. Atsumu não quer ter de conviver com alguém que parece afetar todo o seu sistema nervoso e impedi-lo de manter o controle. Entretanto, eles têm de aprender a lidar com isso, afinal, sendo os ótimos jogadores que são, podem conseguir muitas vitórias para a equipe, juntos.
O que eles não esperam é que, enquanto todos parecem forçá-los a se aproximar, eles possam se tornar amigos, unidos por uma compreensão que nunca imaginariam que poderiam ter em relação ao outro. No entanto, Sakusa, em especial, deveria saber que nada sobre Atsumu era previsível. Ele também deveria saber, desde o momento em que o viu pela primeira vez, que se apaixonaria por ele, só por ele.
Em um mundo onde a sobrevivência é tudo e a confiança é uma fraqueza, A Alma do Crime revela os limites do poder e a alma corrompida de um homem disposto a sacrificar tudo para manter o controle. O Caveira, que sempre foi imbatível, verá sua lealdade e seus sentimentos testados pela mulher que pode ser sua salvação ou sua perdição.
Andriele, filha de uma das famílias mais poderosas dentro do crime do Rio de Janeiro, carrega consigo o peso de um passado marcado pela dor e a perda. Sua presença poderá ser tanto a chave para a redenção dele quanto o gatilho para sua queda.