Em abril de 1970, Tim deixa o grupo e Freddie acaba ficando como vocalista da banda, que passa a se chamar Queen. Freddie decide colocar Mercury no nome. Ainda em 1970, ele conheceu Mary Austin,sua namorada, com quem viveu por cinco anos. Foi com ela que assumiu ser bissexual.[6] Os dois, mesmo separados, mantiveram forte laço de amizade até o fim de sua vida. De acordo com declaração do cantor e de seus companheiros de banda, Mary inspirou Freddie na música "Love of My Life".No visual de Freddie Mercury, há uma mudança que não deixa de ser notada: se, na era Glam dos anos 1970, o cabelo comprido, o delineador preto, as unhas pintadas , os maillots de bailado e o sapato de salto alto eram moda, estes iriam dar lugar a uma postura mais"macho": cabedal preto, chapéu de polícia, cabelo curto e, meses mais tarde, bigode: essa seria a sua imagem de marca na década de 1980. Nessa época, seus amigos descobriram sua bissexualidade, pois ele passou a levar rapazes e algumas garotas para dormir em seu quarto.Mercury compôs muitos dos sucessos da banda, como "Bohemian Rhapsody","Somebody to Love", "Killer Queen", "Love of My Life", "Crazy Little Thing Called Love"e "We Are the Champions" - hinos eloquentes e de estruturação extraordinária, particulares e sempiternos. Suas exibições ao vivo eram lendárias. A facilidade com que Freddie dominava as multidões e os seus improvisos vocais, envolvendo o público no show, tornaram as suas turnês um enorme sucesso na década de 1970, enchendo estádios de todo o mundo nos anos 80.