Na metade de 2010, começou a trabalhar em seu terceiro álbum, dizendo que seria "um pouco mais pop,R&B e soul". Demi citou Rihanna e Keri Hilson como influências para esse disco. A primeira faixa gravada para o álbum foi trabalhada com o produtor Dapo Torimiro. Lovato compôs uma canção com influências latinas, que contém trechos em espanhol, mas não entrou na versão final do álbum.
O rapper Timbaland mostrou-se interessado em colaborar com a cantora e compôs uma canção para oferecer a ela. Em um vídeo postado no YouTube, ele a chamou de "incrível" e disse estar "muito impressionado" com sua voz, apesar de não se considerar uma pessoa "fácil de se agradar". Mais tarde, ele produziu três faixas do álbum, além de participar vocalmente de uma delas, ao lado de Missy Elliot.
Em abril de 2011, Lovato anunciou que não retornaria para a série Sonny with a Chance, após duas temporadas, pois havia decidido se focar em sua carreira musical. Em 12 de julho de 2011 foi lançado o primeiro single se seu terceiro disco, "Skyscraper", uma balada sobre superação. A música estreou na décima posição da Billboard Hot 100 e foi, mais tarde certificada com um disco de platina nos Estados Unidos por ultrapassar um milhão de cópias vendidas. No final de julho de 2011, foi anunciado que o título de seu terceiro álbum seria Unbroken e que estaria disponível a partir de 20 de setembro do mesmo ano. O disco vendeu 96 mil cópias em sua primeira semana de distribuição nos Estados Unidos e estreou na quarta posição daBillboard 200 e na primeira da Billboard Digital Albums, pelas 53 mil dessas cópias que foram digitais. Nessa semana, duas canções do álbum entraram na Billboard Hot 100: "Fix a Heart" na posição 69, por 37 mil downloads digitais, e a faixa-título "Unbroken" no número 98, por 24 mil. Unbroken foi recebido com críticas geralmente mistas, obtendo uma média de 59% de aprovação no Metacritic. O segundo single do álbum, "Give Your Heart a Break", foi lançado em 23 de janeiro de 2012 e alcançou a 16ª posição na Billboard Hot 100, tornando-se a quarta faixa da cantora a conseguir se colocar entre as vinte melhores posições na tabela, incluindo "This Is Me". Ele foi certificado ouro pela RIAA e pela RIANZ.
Para promover Unbroken, a cantora realizou uma turnê com três fases: An Evening with Demi Lovato, A Special Night with Demi Lovato e Demi Lovato Summer Tour 2012. A primeira foi considerada uma prévia e teve apenas duas datas, nos Estados Unidos. A segunda fase foi realizada entre novembro de 2011 e maio de 2012, passando também pela América do Sul. A terceira fase começou em junho de 2012 e tem datas confirmadas até setembro do mesmo ano. We the Kings, Hot Chelle Rae e Owl City foram responsáveis pela abertura de apresentações da turnê, em diferentes datas. Lovato apresentou-se no Grammy Latino de 2011 ao lado do cantor espanhol Pablo Alboran, cantando uma faixa do álbum de estreia dele, "Solamente Tú", inteiramente em espanhol. A cantora participa de uma das canções do segundo álbum da banda Hot Chelle Rae, Whatever, chamada "Why Don't You Love Me". A artista apresentou a edição de 2012 dos Teen Choice Awards, na qual estava indicada em quatro categorias; o papel foi dividido com Kevin McHale.
