Em 2004, a cantora lançou Greatest Hits, no qual contém seus maiores sucessos, lançados pela gravadora EMI. Deste álbum, foram lançados os singles "Cerca de Ti" e "Acción y Reacción". Durante Abril e Maio deste ano, a cantora realizou sua primeira turnê mundial, a High Voltage Tour, pelo México e Estados Unidos. Essa turnê fez com que Thalía conseguisse mais fama pelos EUA. "Cerca de Ti" foi o quarto single de Thalía que chegou a primeira posição da Billboard Hot Latin Tracks.42
Em 2005, a cantora lançou seu nono álbum de estúdio, El Sexto Sentido, seu segundo álbum com Estéfano como produtor. Deste, se destacam canções com fusão de rock e tango, "Amar sin ser Amada", "Un alma Sentenciada" e "Seducción". No mesmo ano, lançou uma coleção de doces com a Hershey's. Em 2006, amadrinhou musicalmente, o reality show mexicano Cantando por un Sueño, e relançou seu nono álbum, com o título El Sexto Sentido: Re+Loaded, no qual foram incluídas novas canções, como "No, No, No", com o grupo Aventura, que foi lançado como o quarto single do álbum, e "Olvídame", que foi dirigido e produzido por Thalía. El Sexto Sentido é o quarto álbum de Thalía que entrou na parada americana Billboard 200, ele estreou na posição #63.
Em Maio de 2008, foi lançado "Ten Paciencia", o primeiro single do décimo álbum da cantora, Lunada, que seria lançado no mês segunte, e contou com a produção de Emílio Estefan.43 A cantora disse:
O sabor do disco é de liberdade, de praia, de diversão, de dançar, [...] Estava tão acalorada com tantos desejos de estar de biquini, no mar, que isso determinou o conceito.
— Thalía sobre o conceito do álbum para o Terra Networks.43Lunada debutou na décima posição na Billboard Top Latin Albums, dos discos latinos mais vendidos nos Estados Unidos,44 e tanto o single "Ten Paciencia", quando o álbum, foram um "fracasso" nas vendas, o convertendo no álbum menos vendido da cantora.45 A cantora aceitou que Lunada não teve a promoção necessária, principalmente por causa no nascimento de sua primeira filha, e porque havia ficado doente, por ter sido picada por um carrapato, causando a doença de Lyme na cantora.46 E no mesmo ano, anunciaria a saída de sua gravadora, EMI Music, devido a escassa promoção e apoio do seu álbum Lunada, que vinha de seus álbuns anteriores, como El Sexto Sentido.47