Em 2000, Thalía lançou seu sexto álbum de estúdio, intitulado Arrasando, também produzido por Emilio Estefan, que contém doze canções, sendo oito delas produzidas por Thalía. Inclui canções como "Arrasando", "Entre el Mar y una Estrella", "Regresa a Mí" e "Reencarnación". O álbum foi nominado para um Grammy Latino e ganhou na categoria "Álbum de Melhor Engenharia de Som". "Entre el Mar y una Estrella" foi a primeira canção de Thalía que chegou a primeira posição da Billboard Hot Latin Tracks. Arrasando foi o primeiro álbum da mexicana a entrar na Billboard 200. O álbum estreou na posição #98 e marcou o início do sucesso de Thalía nos EUA.35Arrasando vendeu mais de cinco milhões de cópias pelo mundo.
Em 2001, foi lançada a compilação Thalía con Banda - Grandes Éxitos, com as regravações de "Cuco Peña" e "La Revancha", com uma banda sinaloense, pouco comum entre os cantores pop mexicanos. O álbum contém grandes sucessos da cantora, como "Arrasando", "Amor a la Mexicana" e "Entre el Mar y una Estrella".36 Os arranjos musicais da banda foram feitas pelos irmãos Adolfo e Omar Valenzuela. Mesmo que o gênero fosse desconhecido em todo o mundo, o álbum quase conseguiu a alcançar um milhão de cópias no primeiro ano de publicação, e hoje já superou um milhão de cópias, e foi o primeiro na história do estilo "banda" que conseguiu disco de ouro na Espanha, Grécia e Hungria.
Em 2001, a cantora juntou-se ao produtor e compositor Estéfano e fizeram o seu sétimo álbum de estúdio, Thalía, com treze canções, três em língua inglesa, tendo a cantora escrito duas das treze. Do álbum, foram lançados os singles "Tú y Yo", "No Me Enseñaste", "Dance, Dance (Tha Mexican)", e um cover do grupo Alasca y Dinarama, "A Quién le Importa?". O álbum, que suponhava a volta da cantora a suas origens musicais, experimentando novamente com pop rock, teve um sucesso de vendas a vender cinco milhões de cópias, e foi reconhecido com nominações e prêmios nos prêmios Grammy, Billboard, Dance Music Awards, Premio Lo Nuestro, entre outros. Além dos singles "Tú y Yo" e "No me Enseñaste", conseguiram chegar na primeira posição da Billboard Hot Latin Tracks,37 o álbum alcançou a décima-primeira posição da Billboard 200.38
No início de 2003, Thalía lança sua terceira compilação e a primeira em versões de remixes, que contém 12 de seus maiores sucessos, sendo certificado com Ouro no México, Argentina, e Brasil,39 chegando a vender mais de um milhão de cópias, sendo um dos álbuns de remixes mais vendidos de todos os tempos. No mesmo ano, lançou seu primeiro álbum em Inglês, Thalía, com dez canções em língua inglesa e quatro em língua espanhola.40 "Closer to You" e "Save the Day" esta última inspirada nos ataques de 11 de Setembro de 2001. O primeiro single do álbum, com a participação do rapper americano Fat Joe, chamado "I Want You", chegou a vigésima-segunda posição da Billboard Hot 100. I Want You é a única canção de Thalía que entrou na Hot 100. Com I Want You, Thalía conseguiu um grande sucesso nos EUA, tornando-se uma das artistas mexicanas mais populares no país norte-americano.41 O álbum foi sua entrada em mercados de países como Austrália, Inglaterra, Irlanda e Escócia, e no Japão, vendendo vinte mil cópias em uma semana, mais tarde certificado com Platina por sua venda de trezentos mil cópias no país. O álbum estreou na posição #11 da parada americana Billboard 200.
