Nel 2008 recita nel ruolo di Charlotte nel musical 13 di Broadway, per la quale riceve il premio di migliore attrice dalla Asociación Nacional de Teatro Juvenil[senza fonte]: per recitarvi, smette di frequentare la North Broward Preparatory School rimanendone però iscritta e grazie ai materiali inviati dalla scuola Grande riesce a studiare con professori privati.
Nel 2009, Grande comincia a registrare cover delle canzoni dei suoi cantanti preferiti come hobby, cover che possono essere ascoltate sul suo canale ufficiale di YouTube.
Nel 2010 recita e partecipa alla creazione del personaggio di Miriam, nel musical Cuba Libra, scritto e prodotto da Desmond Child.
È divenuta famosa grazie al ruolo di Cat Valentine nella sit-com di successo di Nickelodeon Victorious e Sam & Cat. Nell'agosto del 2011 esce la prima colonna sonora di Victorious, dove canta solo un duetto con Elizabeth Gillies. Succesivamente pubblica della seconda colonna sonora della serie di Victorious, dove non ottiene crediti importanti, annuncia la conclusione della serie dopo la quarta stagione. Nell'estate dello stesso anno viene annunciata la sit-com Sam & Cat, con lei e Jennette McCurdy come protagoniste. A novembre viene pubblicata la terza colonna sonora di Victorious, in cui interpreta solo L.A. Boyz e nel dicembre dello stesso anno recita come Biancaneve nella produzione teatrale A Snow White Christmas le due settimane precedenti il Natale. Sam & Cat viene trasmessa a partire da giugno, ma dato il successo della serie già a luglio la prima stagione viene allungata a 40 episodi. Partecipa anche come Amanda Benson nel film Swindle.
