En noviembre de 2012, lanzaron su segundo álbum, Take Me Home. Este contó con una recepción mejor a la de Up All Night, ya que llegó al número uno en el Reino Unido, siendo el primer disco del quinteto que lo logra. También alcanzó el primer puesto en Australia, Canadá, los Estados Unidos, Irlanda y Nueva Zelanda. Los dos primeros sencillos de este disco, «Live While We're Young» y «Little Things», tuvieron una buena recepción. El primero, alcanzó el primer puesto en Irlanda y Nueva Zelanda, mientras que el segundo llegó al primer puesto en el Reino Unido.El tercer y último sencillo, «Kiss You», fracasó en ventas en la mayoría de los países y no logró posiciones destacadas en comparación con los dos lanzamientos previos de One Direction.Por otra parte, juntos iniciaron su segunda gira Take Me Home Tour, que recorrió cuatro continentes de todo el mundo y además parte de ella fue grabada para su primera película documental dirigida por Morgan Spurlock, llamado This is Us.
En otras actividades, realizaron un mezcla de «One Way or Another» de Blondie y «Teenage Kicks» de The Undertones llamada «One Way or Another (Teenage Kicks)», con el fin de ayudar a recaudar fondos para la organización Comic Relief. A finales de marzo, pausado el Take Me Home Tour, Harry decidió viajar a Los Ángeles, California, donde pasó parte de su tiempo componiendo y grabando canciones en uno de los estudios Paramount en Hollywood.Sin embargo, amigos cercanos del cantante afirmaron al diario Daily Mirror que la prioridad del cantante era One Direction y que no planea lanzar un disco próximamente.Luego, en abril, el representante de One Direction aseguró que no se encontraba trabajando en un primer disco como solista, sino que simplemente estaba planteando nuevas ideas para el tercer disco del grupo.
