Scarlett Johansson

The Return of the First Avenger

Steve Rogers/Captain America - Chris Evans

James Buchanan "Bucky" Barnes/Winter Soldier - Sebastian Stan

Sam Wilson/Falcon - Anthony Mackie

Natascha Romanoff/Black Widow - Scarlett Johansson

Nick Fury - Samuel L. Jackson

Alexander Pierce - Robert Redford

Maria Hill - Cobie Smulders

Brock Rumlow/Crossbone - Frank Grillo

Sharon Carter/Agent 13 - Emily VanCamp

Peggy Carter - Hayley Atwell

Arnim Zola - Toby Jones

Nach seiner Erweckung aus dem fast 70-jährigen Kälteschlaf und dem Kampf mit den Avengers gegen Loki hat sich Steve Rogers, alias Captain America, etwas mehr der modernen Zeit geöffnet, doch es fällt ihm immer noch schwer, mit der ihm fremden Welt und ihren veränderten Wertvorstellungen Schritt zu halten. Selbst seine alte Freundin Peggy Carter, inzwischen sichtlich gealtert und als einzige von seinen alten Kampfgefährten noch am Leben, kann ihm nur wenig Unterstützung geben. Beim Ausdauertraining am Lincoln Memorial freundet Rogers sich mit Sam Wilson an, einem ehemaligen Fallschirmjäger und jetzigen psychologischen Berater für traumatisierte Kriegsveteranen.

Bei einem S.H.I.E.L.D.-Einsatz zur Befreiung eines Spezialschiffs der Organisation, das von Söldnern gekapert wurde, muss Rogers zu seinem Missfallen erkennen, dass deren Direktor Nick Fury ihm Informationen vorenthält: Während des Einsatzes verfolgt seine Teamkameradin Natascha Romanoff  eine eigene Mission und lädt Dateien aus dem Computer des Schiffs auf einen Datenträger herunter. Als Rogers den Direktor später damit konfrontiert, enthüllt ihm dieser, dass die Dateien eine bevorstehende Operation von S.H.I.E.L.D. betreffen, Projekt Insight, in welcher drei neue S.H.I.E.L.D.-Helicarrier gestartet werden sollen, um mithilfe von Spionagesatelliten ein Überwachungs- und Präventivschlagsnetzwerk aufzubauen, das Bedrohungen gegen den Weltfrieden eliminieren soll, noch bevor sie entstehen können. Rogers lehnt diese Art von Kontrolle auf Kosten der Freiheit ab und überwirft sich mit Fury, der die Maßnahme verteidigt.

Als Fury später Romanoffs Datenträger untersuchen will, verweigert ihm das Computersystem den Zugang. Er wendet sich an Alexander Pierce, seinen alten Freund, Vorgesetzten und Mitglied des Weltsicherheitsrates, und bittet ihn, das Projekt Insight zunächst auf Eis zu legen, da er Bedenken habe. Als Fury anschließend auf dem Weg zu Maria Hill ist, wird er von einem Killerkommando, das von einer maskierten Gestalt mit einem künstlichen Arm angeführt wird, angegriffen und beschossen. Fury kann nur knapp entkommen, flieht zu Rogers in dessen Apartment und händigt ihm dort den Datenträger aus, wird aber unmittelbar darauf von dem maskierten Attentäter erneut angeschossen und diesmal lebensgefährlich verletzt. Trotz aller Rettungsversuche stirbt Fury im Krankenhaus. Pierce ordnet die Weiterführung des Projekts an und bestellt Rogers zu sich, um ihn über das Attentat zu befragen, aber da Fury ihn gewarnt hat, niemandem zu vertrauen, behält Rogers die Existenz des Datenträgers für sich. Als er das S.H.I.E.L.D.-Gebäude verlassen will, wird er von mehreren Agenten der Organisation angegriffen, darunter Brock Rumlow, Einsatzleiter des S.T.R.I.K.E.-Teams von S.H.I.E.L.D. Rogers kann die Angreifer überwältigen und entkommen, doch Pierce befiehlt S.H.I.E.L.D. unter der Anklage des Landesverrats die Jagd auf ihn.

Bei seinem Versuch, das Geheimnis des Datenträgers zu entschlüsseln, trifft Rogers auf Romanoff, die anscheinend selbst auf der Suche nach Furys Mördern ist. Obwohl Rogers ihr immer noch nicht gänzlich vertraut, raufen sich die beiden zusammen. Bei einer ersten Entschlüsselung des Datenträgers werden sie auf das Militärcamp verwiesen, in dem Rogers vor seiner Verwandlung in Captain America seine Militärausbildung absolviert hatte. Auf dem Gelände finden sie den Zugang zu einer alten, stillgelegten S.H.I.E.L.D.-Anlage, in der sie auf eine riesige, veraltete Computeranlage stoßen, die das Bewusstsein des verstorbenen HYDRA-Wissenschaftlers Arnim Zola beherbergt. Dieser enthüllt Rogers und Romanoff, dass HYDRA selbst nach dem Tod ihres Gründers Red Skull niemals aufgehört hat zu existieren; vielmehr haben Zola und andere Gesinnungsgenossen, die nach Ende des Zweiten Weltkrieges von den Alliierten im Zuge der Operation Paperclip rekrutiert wurden, unter dem Deckmantel von S.H.I.E.L.D. gearbeitet und HYDRA heimlich wieder aufgebaut. Nun steht die Organisation – mit Pierce als ihrem obersten Leiter – mithilfe des Projekts Insight kurz davor, die Kontrolle über die Welt an sich zu reißen.